Neben Einzelkarten, unvollständigen Spielen und Druckbogenfragmenten der Zeit bis 1700 besticht die Sammlung vor allem durch die Qualität und den Umfang an kompletten Spielen ab 1700 aus allen Teilen der Welt. Schwerpunkte bilden Kartenspiele mit deutschen, schweizerdeutschen, italienischen und französischem Bild des 16. bis 20 Jahrhunderts, Tarock- und Tarotkarten, Künstlerkarten sowie Quartette.

Besonders reichhaltig sind die Bestände an Karten aus der Produktion der einheimischen Spielkartenfirma AGM Müller in Neuhausen am Rheinfall. Hierzu zählen auch bedeutende Bestände an Druckstöcken und Lithosteinen, sowie die grafischen Vorlagen diverser KünstlerInnen für von ihnen gestaltete Karten, etwa Gertrud Kümpel (1913-2008), Egbert Moehsnang (1927-2017), Otto Spalinger (1935-2021) oder Urban Troesch (*1954). Besonders hervorzuheben sind die Archivalien aus dem Archiv der AGM Müller, ein einzigartiger Bestand von nationaler Bedeutung.